Nacido durante la posguerra española, su infancia transcurrió en Barcelona, influida por la afición de su padre a la pintura y los inventos y el trabajo de su tío José Segrelles como ilustrador y acuarelista de prestigio internacional, lo que le inclinó a practicar su pasión innata por el dibujo, afición compartida también por su primo Eustaquio Segrelles.
A los 14 años entró en la escuela de ENASA en Barcelona, orientada a la formación en el dibujo técnico donde obtuvo conocimientos sobre mecánica y materiales, influencia que se aprecia en su trabajo. A los 17 años se trasladó al departamento de publicaciones técnicas de ENASA, si bien siguió interesado en el dibujo artístico experimentando con diversas técnicas como óleo, gouache, tinta china, etc. Hacia 1960 se puso en contacto por primera vez con el mundo de la ilustración artística a través de la editorial Afha para la que ilustró La Ilíada y La Odisea.
Con 23 años deja ENASA y gracias a un anuncio en la prensa comienza a trabajar en Ruescas McCann Erikson, una agencia de publicidad de Barcelona como especialista en figura y color. Un año después se desplaza a otra agencia en Zaragoza como jefe de diseño. Vive en Zaragoza varios años donde se casa y nace la primera de sus dos hijas.
En 1968 contacta con editorial Bruguera donde ilustra varias colecciones de cromos de grán éxito así como varios libros. En 1969 inicia una colaboración para la agencia artística Selecciones Ilustradas dibujando una serie de ilustraciones de armas del oeste americano. Hacia 1970 decide abandonar definitivamente la publicidad para dedicarse de lleno a la ilustración. Retoma su colaboración con editorial Afha ilustrando varios libros de referencia sobre temas por los que siente grán interés; inventos, armas, aviones, barcos, etc, además escribe él mismo algunos de ellos.
Dado que la mayor parte de la industria editorial reside en Barcelona, en 1974 se traslada a la costa cerca de la capital catalana, lugar donde nació su segunda hija y donde aún reside. Entre 1976 y 1977 colabora con la revista Interviú realizando ilustraciones en blanco y negro para unos 30 números. Simultáneamente, a través de Selecciones Ilustradas y luego de Norma Editorial continúa su labor como ilustrador de portadas de libros especializándose en fantasía y ciencia ficción, si bien pintó portadas sobre distintos temas como guerra, policíacos y terror. Durante esa época se introduce en el competitivo mercado norteamericano dibujando ilustraciones y portadas para algunas de las mejores editoriales de este país.
En 1980 comienza la elaboración de El Mercenario, el comic que le ha dado fama mundial y que es su obra maestra. Poco a poco va dedicando más tiempo a esta actividad hasta que a comienzos de los 90 abandona completamente su trabajo como ilustrador de portadas para dedicarse por completo a la historieta. Sin embargo, en 1991, cansado de la laboriosa técnica de pintura al óleo de El Mercenario, decidió abordar un proyecto más espontáneo y ágil usando la caricatura cómica con dos volúmenes de un nuevo personaje, Sheriff Pat.
En 1999 publica Cómo Pinta Vicente Segrelles, un manual de dibujo ampliamente ilustrado donde explica sus técnicas y secretos. En 2004 publica en Ediciones B un cuento para niños, El Agua Mágica, así como una reedición de la serie de El mercenario. Durante los primeros años del siglo XXI ha mantenido viva esta saga, bien publicándola bajo su propio sello editor, bien bajo el de Ponent Mon (de 2015 a 2016). En 2017 lanzó el libro Vicente Segrelles. De oficio: ilustrador, un recorrido por toda su obra y trayectoria profesional.
A lo largo de su carrera, su obra ha sido editada en muy distintos países, hasta en dieciséis, siendo por ello uno de los autores españoles más publicados en el extranjero.
Segrelles es aficionado a la construcción de maquetas y a la escultura. Y sigue siendo un gran pintor.